Ha intervenido recientemente en About A Boy, de Chris y Paul Weitz, película en la que compartía cartel con Hugh Grant, Rachel Weisz y Toni Collette. Entre sus otros trabajos cinematográficos cabe destacar The Beach, de Danny Boyle, The Wedding Tackle, de Rami Dvir con Adrian Dunbar, Un Hombre de Éxito, de John Duigan, y Una Razón para Luchar, de Peter Yates junto a Albert Finney.

El primer trabajo importante de Smurfit para la pequeña pantalla fue en Ivanhoe donde encarnaba a Lady Rowena.

Es muy conocida por su papel de Orla en la serie para televisión de la BBC Ballykissangel. En la actualidad encabeza el reparto de la serie para televisión Trial & Retribution de Lynda LaPlante. Entre sus otros trabajos para televisión cabe destacar Cold Feet para Granada y Berkeley Square para la BBC.

Nacida en Irlanda, Smurfit estudió en el Bristol Old Vic Theatre School, en donde participó en producciones como Mansfield Park, King Lear, y Trabajos de Amor Perdidos. Desde entonces, entre sus trabajos para teatro cabe destacar Translations para el Bristol Old Vic, 10 Rounds en el Tricycle Theatre, y Stags and Hens en el Festival de Edimburgo.